1927年7月，钱振标从兰州经武汉返回南京。此时，中共江苏省委机关遭到破坏，省委书记陈延年和代理书记赵世炎相继被捕牺牲，形势极为险恶。钱振标在南京、丹阳等地多方寻找党组织，终于在上海和中共中央派到江苏恢复省委工作的王若飞接上关系，被任命为临时省委委员。接着，钱振标以省委特派员名义被派回江阴，发动农民举行秋收起义。他回到江阴后，与隐蔽在农村积聚力量的陈叔璇、蒋云等共产党员会合，把茅学勤等吸收入党。10月10日，中共江阴县委正式成立，钱振标担任县委书记。10月17日，是江阴农民运动先驱者周水平组织佃户合作自救会两周年纪念日，县委利用这个日子，在顾山沈舍里原地召开了数千农民参加的周水平烈士追悼大会。与会农民群情激愤，“打倒土豪劣绅”、“为死难烈士报仇”的口号声响彻会场上空。钱振标把握时机，组织长山采石工人和周庄、后塍等地的农民武装，与宜兴、无锡等地秋收起义相呼应，在东北乡重镇后塍举行武装暴动。他化名高大鹏，自任江阴农民革命军总司令，茅学勤化名为王天民，担任副司令，揭开了江阴地区农民暴动的序幕。

    1927年11月15日晚上，钱振标布置城区地下党配合活动，将距县城十里的金童桥电话线割断。深夜12时，150多名武装农民在暴动指挥所通兴桥附近集结，钱振标命一部分人守住外围，自己和茅学勤率领一支队伍悄悄地把国民党公安分局所在地法水底包围起来。他和茅学勤持枪当先，解决了岗哨后，手握刀棍的农民武装蜂拥而人，守在外围的农民，同时将鞭炮放在火油箱内点燃，顿时犹如排枪齐发。在黑夜中被惊醒的警察不知所措，被革命军一下缴获八支步枪。接着，他们又包围了禁烟检验处，缴获步枪一支。暴动农民取得了胜利，高呼着“打倒土豪劣绅”的口号，拥往后塍街上，冲进“地头蛇”、乡行政局委员俞道聘家，将俞家的田契、债据、租簿，连同全部房屋一起烧毁。此后，中共江阴县委为营救被国民党拘捕、关押在后塍电灯厂的朱松寿等三名农民暴动骨干，于12月21日凌晨又举行了第二次后塍暴动。钱振标组织了近3000名手持大刀、长矛和土炸弹的农民，配备了缴获的枪支，分东西两路，向后塍电灯厂和公安分局发起猛攻。暴动农民先切断电线，又接近电洒厂放火，趁敌人混乱之际救出三名被捕人员。接着与反动军警激战四小时，打死警察六人，处决密探两人，缴获步枪三支，一直到天亮才胜利地撤退。暴动农民在街上贴遍“农民暴动，夺取政权”、“农友们快快起来”等标语。钱振标能说一口流利的普通话，又身穿军装，一般人以为他是外地人。在暴动中，他派人张贴署名“农民革命军总司令高大鹏”的布告，用以威慑、迷惑敌人。

    1928年1月，在农民暴动接连取得胜利的形势下，中共江阴县委在东南乡的周庄召开第一次党代表大会，同时成立江阴红军。已被中共江苏省委临时执行委员会提名担任候补委员的钱振标，在党代会上将农民暴动中涌现出来的优秀骨干蒋云、茅学勤等，充实到新的县委领导机构中来，自己主要负责军事领导。

    江阴红军成立后，钱振标在加强军事训练的同时，为了改善红军装备，一面组织力量，加紧制造“土炸弹”，一面亲自筹款到上海购买武器弹药。他在上海返回时于闸北车站被巡捕房发现逮捕。这时候，秦义贞正以兰州中外大药房采办的身份转移到上海。她得到消息后，当即拿出采买药品的所有现款，通过关系把钱振标营救出来。钱振标回到江阴后，继续领导农民暴动。1928年2月26日，他和新选出的县委书记蒋云，县委委员茅学勤、陈叔璇、朱松寿等，经过周密部署，组织领导了杨舍暴动。当夜，江阴红军和武装农民共700人编队分东、南、北三路，猛攻杨舍镇的公安分局。国民党保安队和警士不敌败退，红军缴获长枪